La espectroscopia identifica y separa la energía de enlace de los biexcitones. La secuencia de pulsos de polarización circular cruzada (izquierda) muestra dos picos de biexcitón (XXb) por debajo del pico de excitón correlacionado (XX) por la energía de unión del biexcitón. El espectro co-circular (derecha) carece de los picos de biexcitón. Crédito: 2D Materials
 
Una técnica de espectroscopia poco común realizada en la Universidad Tecnológica de Swinburne cuantifica directamente la energía necesaria para unir dos excitones, proporcionando por primera vez una medición directa de la energía de unión de los biexcitones en el WS2.

Además de mejorar nuestra comprensión fundamental de la dinámica de los biexcitones y las escalas de energía características, estos hallazgos informan directamente a quienes trabajan para realizar dispositivos basados en los biexcitones, como láseres más compactos y sensores químicos.

El estudio también acerca nuevos materiales cuánticos exóticos, y fases cuánticas, con propiedades novedosas.

El estudio es una colaboración entre los investigadores de FLEET en Swinburne y la Universidad Nacional de Australia.

Entender los excitones

Las partículas de carga opuesta que se encuentran cerca sienten la "atracción" de las fuerzas electrostáticas, que las unen. Los electrones de dos átomos de hidrógeno son atraídos por protones opuestos para formar H2, por ejemplo, mientras que otras composiciones de dicha atracción electrostática (mediada por Coulomb) pueden dar lugar a estados moleculares más exóticos.

Las propiedades ópticas de los semiconductores suelen estar dominadas por el comportamiento de los "excitones". Estas cuasipartículas compuestas pueden crearse mediante la excitación de un electrón de la banda de valencia a la de conducción, y el electrón de conducción cargado negativamente se une electrostáticamente a la vacante cargada positivamente (conocida como agujero) que su excitación dejó en la banda de valencia.

Comprender las interacciones entre los excitones es crucial para realizar muchas de las aplicaciones de los dispositivos propuestos, y en los materiales a granel se comprenden bastante bien. Sin embargo, cuando las cosas se reducen a dos dimensiones, las formas en que pueden interactuar cambian, y pueden entrar en juego importantes efectos cuánticos. Los semiconductores monocapa como el WS2 están introduciendo una revolución en los materiales debido a las nuevas propiedades descubiertas por investigaciones como ésta.

Una revolución de los materiales

Debido a la reducid dimensionalidad de los materiales bidimensionales, la energía de enlace de los excitones y de los complejos de excitones, como los biexcitones, aumenta considerablemente. Esta mayor energía de enlace hace que los biexcitones sean más accesibles, incluso a temperatura ambiente, e introduce la posibilidad de utilizar biexcitones que fluyen en nuevos materiales como base de una serie de tecnologías futuras de baja energía.

Los dicalcogenuros de metales de transición (TMDC) atómicamente finos, como el WS2, son una familia de materiales semiconductores, aislantes y semimetálicos que en los últimos años han recibido una gran atención por parte de los investigadores para su uso en una futura generación de electrónica "más allá del CMOS".

"Antes de poder aplicar estos materiales bidimensionales a la próxima generación de dispositivos electrónicos de bajo consumo, tenemos que cuantificar las propiedades fundamentales que impulsan su funcionalidad", afirma el autor principal, Mitchell Conway, estudiante de doctorado de la Universidad Tecnológica de Swinburne (Australia).

Una nueva forma de cuantificar la energía de enlace de los biexcitones

La necesidad de comprender las propiedades de los biexcitones ha impulsado importantes conjeturas e investigaciones en la comunidad de investigadores de semiconductores sobre su presencia, energía de enlace y naturaleza. Se ha intentado investigar cuánta energía se necesita para separar los dos excitones de un biexcitón, siendo la forma obvia la comparación entre la energía de los excitones ligados y no ligados. Sin embargo, esto no es lo que se suele hacer.

El estudio dirigido por Swinburne ha identificado el biexcitón accesible ópticamente en el disulfuro de tungsteno (WS2), un material atómicamente delgado. Para medir inequívocamente las firmas biexcitónicas, el equipo de investigadores empleó una secuencia específica de pulsos ópticos ultracortos con una relación de fase controlada con precisión y vectores de onda bien definidos.

"Utilizando pulsos múltiples con un alto grado de precisión, podemos sondear de forma selectiva y directa el estado biexcitónico doblemente excitado, eliminando al mismo tiempo cualquier contribución de los estados excitónicos simples", afirma el autor correspondiente, el profesor Jeff Davis (Swinburne).

"Esta capacidad de excitar directamente el biexcitón es inaccesible para las técnicas más comunes, como la espectroscopia de fotoluminiscencia", afirma el profesor Davis.

La técnica utilizada por el equipo se conoce como "espectroscopia coherente multidimensional de dos quantum" (2Q-MDCS), que permite una medición experimental directa de la energía de enlace del biexcitón. Cuando se observa el biexcitón mediante la 2Q-MDCS, también se genera una señal de un par de excitones que interactúan pero no se unen, lo que se denomina "excitones correlacionados".

"La diferencia de energía entre el pico del biexcitón y el pico del excitón correlacionado es el mejor medio para medir la energía de unión del biexcitón", explica Mitchell. "Esta fue una observación emocionante, ya que otras técnicas espectroscópicas no observan estos excitones correlacionados".

Las técnicas utilizadas anteriormente para identificar el biexcitón se limitan a medir los fotones de la transición biexcitón-excitón. Estas transiciones pueden no reflejar la energía precisa de ninguno de los dos en relación con el estado básico.

Además, el estudio identificó la naturaleza del biexcitón en la monocapa WS2. El biexcitón que observaron estaba compuesto por dos excitones brillantes con espín opuesto, lo que en el WS2 se denomina biexcitón "brillante-brillante a intervalos". Por el contrario, las mediciones de fotoluminiscencia que informan de los biexcitones en la monocapa de WS2 no pueden identificar los excitones específicos implicados, pero normalmente se supone que se trata de un excitón brillante y un excitón "oscuro", debido a la rápida relajación en estos estados de excitones de menor energía que no absorben ni emiten luz.

La capacidad de identificar con precisión las firmas de los biexcitones en los semiconductores monocapa también puede desempeñar un papel clave en el desarrollo de materiales y simuladores cuánticos. Las correlaciones electrostáticas de orden superior proporcionan una plataforma para construir combinaciones coherentes de estados cuánticos y potencialmente afinar las interacciones para realizar fases cuánticas de la materia que aún no se conocen bien.


Más información: M A Conway et al, Direct measurement of biexcitons in monolayer WS22D Materials (2021). DOI: 10.1088/2053-1583/ac4779

Crédito: 
ARC Centre of Excellence in Future Low-Energy Electronics Technologies (FEET)